Написати автору Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
DOI: https://doi.org/10.15407/hftp12.02.081
Анотація
Розміри модельних твердих частинок та використані методи квантової хімії можуть впливати на результати розрахунків методами теорії функціоналу густини (ТФГ). Для того, щоб проаналізувати ефекти розмірів кластерів кремнезему, кількості сорбованих молекул води, протонування та депротонування силанольних груп, сорбції катіона Ейджена, окремо чи сольватованого, сорбції аніонів F- та Cl-, окремо та сольватованих, загальних сольватаційних ефектів (з SMD), було виконано ТФГ розрахунки з використанням функціоналу ωB97X-D з базисним набором cc-pVDZ. Розрахунки функцій розподілу зарядів (CDF), хімічного зсуву протонів (SDF) та інтегральної густини електронних станів (IDES) показали, що малі кластери з 8 чи 22 одиниць (SiO4/2) можуть давати менш коректні результати у порівнянні з більшими кластерами з 44 чи 88 одиниць. Це можна пояснити тим, що малі кластери кремнезему не мають достатньої можливості для делокалізації надлишкових зарядів, що призводить до додаткового викривлення електронних станів всієї системи. IDES є більш чутливими до надлишкового заряду кластерів та менш чутливими до ефектів сольватації, ніж CDF та SDF. У цілому використання кількох типів функцій розподілу, таких як CDF, SDF та IDES, дозволяє отримати більш детальну картину для явищ на межах поділу біля поверхні кремнезему для нейтральних та заряджених систем.
Ключові слова
Повний текст:
Посилання
Iler R.K. The Chemistry of Silica. (Chichester: Wiley, 1979).
Legrand A.P. The Surface Properties of Silicas. (New York: Wiley, 1998).
Bergna H.E., Roberts W.O. Colloidal Silica: Fundamentals and Applications. (Boca Raton: CRC Press, 2006). https://doi.org/10.1201/9781420028706
Adamson A.W., Gast A.P. Physical Chemistry of Surface. 6th edition. (New York: Wiley, 1997).
Tapia O., Bertrán J. (Eds.) Solvent Effects and Chemical Reactivity. (New York: Kluwer Academic Publishers, 2000).
Somasundaran P. (Ed.) Encyclopedia of Surface and Colloid Science. Third Edition. (Boca Raton: CRC Press, 2015). https://doi.org/10.1081/E-ESCS3
Henderson M.A. Interaction of water with solid surfaces: fundamental aspects revisited. Surf. Sci. Report. 2002. 46(1-8): 1. https://doi.org/10.1016/S0167-5729(01)00020-6
Birdi K.S. (Ed.) Handbook of Surface and Colloid Chemistry. Third edition. (Boca Raton: CRC Press, 2009). https://doi.org/10.1201/b10154
Al-Abadleh H.A., Grassian V.H. Oxide surfaces as environmental interfaces. Surf. Sci. Report. 2003. 52(3-4): 63. https://doi.org/10.1016/j.surfrep.2003.09.001
Gun'ko V.M., Turov V.V. Nuclear Magnetic Resonance Studies of Interfacial Phenomena. (Boca Raton: CRC Press, 2013). https://doi.org/10.1201/b14202
Canuto S. (Ed.) Solvation Effects on Molecules and Biomolecules. Computational Methods and Applications. (Springer, Dordrecht, 2008). https://doi.org/10.1007/978-1-4020-8270-2
Schleyer P.v.R. (Ed.) Encyclopedia of Computational Chemistry. (New York: John Wiley & Sons, 1998).
Dykstra C.E., Frenking G., Kim K.S., Scuseria G.E. (Eds.) Theory and Applications of Computational Chemistry, the First Forty Years. (Amsterdam: Elsevier, 2005).
Cramer C.J. Essentials of computational chemistry: theories and models. Second edition. (Chichester, UK: John Wiley & Sons, Ltd, 2008).
Helgaker T., Jorgensen P., Olsen J. Molecular Electronic Structure Theory. (New York: John Wiley & Sons, 2014).
Martin R.M., Reining L., Ceperley D.M. Interacting Electrons: Theory and Computational Approaches. (UK: Cambridge University Press, 2016). https://doi.org/10.1017/CBO9781139050807
Engel E., Dreizler R.M. Density Functional Theory: An Advanced Course. (Springer, 2013).
Yang K., Zheng J., Zhao Y., Truhlar D.G. Tests of the RPBE, revPBE, τ-HCTHhyb, ωB97X-D, and MOHLYP density functional approximations and 29 others against representative databases for diverse bond energies and barrier heights in catalysis. J. Chem. Phys. 2010. 132(16): 164117. https://doi.org/10.1063/1.3382342
Becke A.D. Perspective: Fifty years of density-functional theory in chemical physics. J. Chem. Phys. 2014. 140(18): 18A301. https://doi.org/10.1063/1.4869598
Marenich A.V., Cramer C.J., Truhlar D.G. Universal solvation model based on solute electron density and on a continuum model of the solvent defined by the bulk dielectric constant and atomic surface tensions. J. Phys. Chem. B. 2009. 113(18): 6378. https://doi.org/10.1021/jp810292n
Frisch M.J., Trucks G.W., Schlegel H.B. et al. Gaussian 09, Revision D.01. (Gaussian, Inc. Wallingford CT, 2013).
Barca G., Bertoni C., Carrington L., Scuseria G.E., Robb M.A., Cheeseman J.R., Scalmani G., Barone V., Mennucci B., Petersson G.A., Nakatsuji H., Caricato M., Li X., Hratchian H.P., Izmaylov A.F., Bloino J., Zheng G., Sonnenberg J.L., Hada M., Ehara M., Toyota K., Fukuda R., Hasegawa J., Ishida M., Nakajima T., Honda Y., Kitao O., Nakai H., Vreven T., Montgomery J.A., Peralta J.E., Ogliaro F., Bearpark M., Heyd J.J., Brothers E., Kudin K.N., Staroverov V.N., Kobayashi R., Normand J., Raghavachari K., Rendell A., Burant J.C., Iyengar S.S., Tomasi J., Cossi M., Rega N., Millam J.M., Klene M., Knox, J.B. Cross, V. Bakken, C. Adamo, J. Jaramillo, R. Gomperts, R.E. Stratmann, O. Yazyev, A.J. Austin, R. Cammi J.E., Pomelli C., Ochterski J.W., Martin R.L., Morokuma K., Zakrzewski V.G., Voth G.A., Salvador P., Dannenberg J.J., Dapprich S., Daniels A.D., Farkas Ö., Foresman J.B., Ortiz J.V., Cioslowski J., Fox D.J. Recent developments in the general atomic and molecular electronic structure system. J. Chem. Phys. 2020. 152: 154102.
Gun'ko V.M. Modeling of interfacial behavior of water and organics. J. Theor. Comput. Chem. 2013. 12(07): 1350059. https://doi.org/10.1142/S0219633613500594
Gun'ko V.M. Interfacial phenomena: effects of confined space and structure of adsorbents on the behavior of polar and nonpolar adsorbates at low temperatures. Current Physical Chemistry. 2015. 5(2): 137. https://doi.org/10.2174/187794680502160111093413
Gun'ko V.M. Effects of methods and basis sets on calculation results using various solvation models. Him. Fiz. Tehnol. Poverhni. 2018. 9(1): 3. https://doi.org/10.15407/hftp09.01.003
Gun'ko V.M. Charge distribution functions for characterization of complex systems. Him. Fiz. Tehnol. Poverhni. 2021. 12(1): 3. https://doi.org/10.15407/hftp12.01.003
Gun'ko V.M., Turov V.V. Structure of hydrogen bonds and 1H NMR spectra of water at the interface of oxides. Langmuir. 1999. 15(19): 6405. https://doi.org/10.1021/la9809372
DOI: https://doi.org/10.15407/hftp12.02.081
Copyright (©) 2021 V. M. Gun’ko
This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.