Хімія, фізика та технологія поверхні, 2014, 5 (1), 30-41.

Фізико-хімічні властивості поверхні VPO-каталізаторів, модифікованих йонами перехідних металів



E. V. Kiziun, V. A. Zazhigalov

Анотація


Вивчено вплив модифікування йонами перехідних металів (Ме=Ti, Fe, Zr, Мо, La, W,Ag, Ni ) на фізико-хімічні властивості поверхні ванадій-фосфатної (VPО) композиції. VPМеО-зразки були досліджені методами рентгенівського фазового аналізу, рентгенівської фотоелектронної спектроскопії, диференційного термічного аналізу та скануючої електронної мікроскопії. Типи кислотних центрів на поверхні VPМеО-композицій визначали за адсорбцією піридину та  2,6-диметилпіридину. Встановлено, що введення йонів домішок та зміна їх вмісту (Ме/V=0.05–0.4) в VPО-матриці у більшості випадків не впливають на її склад, окрім домішок йонів Мо, La та Ті. Показано, що промотування ванадій-фосфатної композиції йонами перехідних металів змінює її  морфологію, енергію зв’язку О1s-електронів, співвідношення Р/V та кількість кислотних центрів на поверхні. Встановлено, що зміна кислотних властивостей поверхні VPМеО-зразків при введенні домішок, головним чином, визначається кислотністю Льюїса.

Ключові слова


ванадій-фосфатні каталізатори; модифікування йонами перехідних металів; кислотні центри поверхні

Повний текст:

PDF

Посилання


1. Solsona B., Zazhigalov V.A., LopezNieto J.M. et al. Oxidative dehydrogenation of ethane on promoted VPO catalysts // Appl.Catal. – 2003. – V. 249. – P. 81–92.

2. Aguero A., Sneeden R.P.A., Volta J.C. Selective oxidation on vanadyl phosphate catalysts: oxidation of liner and branched alkanes // Stud. Surf. Sci. Catal., Elsevier. – 1988. – V. 41. – P. 353–359.

3. Centi G., Lopez-Nieto J., Ungarelli F. et al. On the polyfunctional nature of (VO)2P2O7 // Catal. Lett. – 1990. – V. 4, N 2. – P. 309–318.

4. Centi G., Trifiro F. Surface kinetics of adsorbed intermediates: selective oxidation of C4-C5 alkanes // Chem. Eng. Sci. – 1990. – V. 45, N 8. – P. 2589–2596.

5. Michalakos P.M., Kung M.C., Jahan I. et al. Selectivity patterns in alkane oxidation over Mg3(VO4)2-MgO, Mg2V2O7 and (VO)2P2O7 // J. Catal. – 1993. – V. 140. – P. 226–242.

6. Gribot-Perrin N., Volta J.-C., Burrows A. et al. On the role of microstructure of vanadium phosphorus oxides for propane oxidation to acrylic acid // 11th International congress on catalysis – 40th Anniversary Studies in surface science and catalysis. – 1996. – V. 101. – P. 1205–1214.

7. Busca G., Centi G. Surface dynamics of adsorbed species on heterogeneous oxidation catalysts: evidence from the oxidation of C4 and C5 alkanes on vanadyl pyrophosphate // J. Am. Chem. Soc. – 1989. – V. 111, N 1. – P. 46–54.

8. Gasior M., Gressel I., Zazhigalov V.A. et al. Effect of additives to VPO system on its catalytic properties in oxidative dehydro-genation of propane and ethane // Polish J. Chem. – 2003. – V. 77. – P. 909–915.

9. Cavani F., Colombo A., Trifiro F. The effect of cobalt and iron dopants on the catalytic behavior of V/P/O catalysts in the selective oxidation of n-pentane to maleic and phthalic anhydrides // Catal. Lett. – 1997. – V. 43. – P. 241–247.

10. Govender N., Friedrich H.B., van Vuuren M.J. Controlling factors in the selective conversion of n-butane over promoted VPO catalysts at low temperature // Catal. Today. – 2004. – V. 97. – P. 315–324.

11. Taufiq-Yap Y.H., Tan K.P., Waugh K.C. et al. Bismuth-modified vanadyl pyrophosphate catalysts // Catal. Lett. – 2003. – V. 89, N 1–2. – P. 87–93.

12. Thomas L., Tanner R., Gill P. et al. Aldol condensation reactions of acetone over alkali-modified vanadium phosphate catalysts // Phys. Chem. Chem. Phys. – 2002. – V. 4. – P. 4555–4560.

13. Sajip S., Bartley J.K., Burrows A. et al. Structural transformation sequence occuring during the activation under n-butane-air of a cobalt-doped vanadium phosphate hemihydra-te precursor for mild oxidation to maleic anhydride // Phys. Chem. Chem. Phys. – 2001. – V. 3. – P. 2143–2147.

14. Xu L., Chen X., Ji W. et al. Influence of the way of preparing vanadium phosphorus oxide (VPO) precursor and introducing multi-additives on the reaction performance // React. Kinet. Catal. Lett. – 2002. – V. 76, N 2. – P. 335–341.

15. Datta A., Agarwal M., Dasgupta S. et al. Novel platinum incorporated vanadium phosphates and their catalytic activity // J. Mol. Catal. – 2003. – V. 198. – P. 205–214.

16. Duarte de Farias A.M., Gonzalez W.A., Pries de Oliveira P.G. et al. Vanadium phosphorus oxide catalyst modified by niobium doping for mild oxidation of n-butane to maleic anhydride // J. Catal. – 2002. –V. 208. – P. 238–246.

17. Zazhigalov V.A., Haber J., Stoch J. et al. Properties of cobalt-promoted (VO)2P2O7 in the oxidation of butane // Appl. Catal. – 1993. – V. 96, N 1. – P. 135–150.

18. Зажигалов В.А., Михайлюк Б.Д., Стох Е. и др. Влияние химического модифициро-вания VPO-катализаторов на их кислотно-основные и каталитические свойства в реакции окисления н-пентана // Теорет. эксперим. химия. – 1996. – Т. 32, № 3. – C. 186–189.

19. Зажигалов В.А. Влияние добавок висмута на свойства оксидного ванадий-фосфорно-го катализатора в реакции парциального окисления н-пентана // Кинетика и катализ. – 2002. – Т. 43, № 4. – С. 558–565.

20. Зажигалов В.А., Чебуракова Е.В. Парци-альное окисление н-пентана в присутствии VPBiO-катализаторов // Катализ и нефтехимия. – 2003. – № 11. – С. 98–103.

21. Bautista F.M., Campelo J.M., Garcia A. et al. Fluoride and sulfate trearment of ALPO4-AL2O3 catalysts. 1. Structure, texture, surface-acidity and catalytic performance in cyclohexene conversion and cumene cracing // J. Mater. Chem. – 1994. – V. 145. – P. 107–125.

22. Aramedia M.A., Borau V., Jimenez C. et al. Syntesis and characterization of ZrO2 as acid-basic catalysts: reactivity of 2-methyl-3-butyn-2-ol // J. Catal. – 1999. – V. 183, N 2. – P. 240–250.

23. Зажигалов В.А. Фосфаты ванадия – катализаторы парциального окисления углеводородов С4 // Катализ и катали-заторы. – 1992. – Bып. 28. – С. 3–19.

24. Nianxue S., Deli Z., Hongmei H. et al. Behavior of vanadium-phosphorus-oxides catalyst for butane oxidation to maleic anhydride in a single-tube packed bed reactor // Catal. Today. – 1999. – V. 51. – P. 85–91.

25. Taufiq-Yap Y.H., Gob C.K. Synthesis and physico-chemical investigation of vanadium phosphorus oxide catalysts derived from VO(H2PO4)2 // Pertanika J. Sci. and Technol. – 2003. – V. 11, N 2. – P. 293 – 300.

26. Igarashi H., Tsuji K., Okuhara T. et al. Effects of consecutive oxidation on the production of maleic anhydride in butane oxidation over four kinds of well-characterized vanadyl pyro-phosphates // J. Phys. Chem. – 1993. – V. 97. – P. 7065–7071.

27. Trifiro F. The chemistry of oxidation catalysts based on mixed oxides // Catal. Today. – 1998. – V. 41. – P. 21–35.

28. Imai H., Kamiya Y., Okuhara T. Selective oxidation of n-butane over nanosized crystallites of (VO)2P2O7synthesized by an exfoliation-reduction process of VOPO4•2H2O in a mixture of 2-butanol and ethanol // J. Catal. – 2007. – V. 251. – P. 195–203.

29. Bordes E., Courtine P., Johnson J.W. On the topotactic dehydration of  VOHPO4•0.5 H2O into vanadyl pyrophosphate // J. Solid State Chem. – 1984. – V. 55, N 3. – P. 270–279.

30. Duarte de Farias A.M., Gonzalez W. de A., Pries de Oliveira P.G. et al. Vanadium phosphorus oxide catalyst modified by niobium doping for mild oxidation of n-butane to maleic anhydride // J. Catal. – 2002. – V. 208. – P. 238–246.

31. Ishimura T., Sugiyama S., Hayashi H. Vanadyl hydrogenphosphate sesquihydrate as a precursor for preparation of (VO)2P2O7and cobalt-incorporated catalysts // J. Mol. Catal. – 2000. – V. 158. – P. 559–565.

32. Mota S., Volta J.C., Vorbeck G. et al. Selective oxidation of n-butane on a VPO catalysts: Improvement of the catalytic performance under fuel-rich conditions by doping // J. Catal. – 2000. – V. 193. – P. 319–329.

33. Doi T., Miyake T. Influence of alcohol solvents on characters of VOHPO4•0.5H2O prepared from V4O9 and ortho-H3PO4 // Appl. Catal. – 1997. – V. 164. – P. 141–148.

34. Taufiq-Yap Y.H., Goh C.K., Hutchings G.J. et al. Dependence of n-butane activation on active site of vanadium phosphate catalysts // Catal. Lett. – 2009. – V. 130. – P. 327–334.

35 .Kiely C.J., Burrous A., Sajip S. et al. Characterisation of variations in vanadium phosphate catalyst microstructure with preparation route // J. Catal. – 1996. – V. 162. – P. 31–47.

36. Sokolovskii V.D. Principles of oxidative catalysts on solid oxides // Catal. Rev.-Sci. Eng. – 1990. –V. 32, N 1–2. – P. 1–49.

37. Зажигалов В.А. Роль геометрического фактора при окислении низших парафинов на VPO катализаторах // Теорет. эксперим. химия. – 1999. – Т. 35, № 5. – С. 265–276.

38. Zazhigalov V.A., Haber J., Stoch J. et al. n-Butane oxidation on V-P-O catalysts. Influence of alkali and alkaline-earth metal ions as additions // Appl. Catal. – 1996. – V. 134, N 2. – P. 225–237.

39. Coulston G.W., Thompson E.A., Harron N. Characterization of VPO catalysts by X-ray photoelectron spectroscopy // J. Catal. – 1996. –V. 163, N 1. – P. 122–129.

40. Stoch J., Stoch A., Mikolajczyk M. et al. Phosphorus losses in VPO catalysts // Polish J. Chem. – 1998. – V. 72, N 12. – P. 2606–2609.

41. Zazhigalov V.A., Cheburakova E.V., Bacherikova I.V. et al. The n-pentane partial oxidation and catalysts for its realization // Proceedings of the DGMK-conference "C4/C5-hydrocarbons: routes to higher value-added products" (Oct. 13–15, 2004, Munich, Germany). – N 3. – С. 265–272.

42. Зажигалов В.А., Чебуракова Е.В. Особенности механизма парциального окисления н-пентана на VPO катализаторах // Доклады Национальной академии наук Украины. – 2004. – № 12. – С. 126–130.

43. Чебуракова О.В., Зажигалов В.О. Вплив промотування на фізико-хімічні власти-вості поверхні VPO каталізаторів // Зб. Хімія, фізика та технологія поверхні. – 2004. – Вып. 10. – С. 109–113.




Copyright (©) 2014 E. V. Kiziun, V. A. Zazhigalov