Написати автору Спектроскопічне дослідження особливостей гідридсілілювання пірогенного кремнезему триетоксисиланом в умовах псевдозрідженого шару
DOI: https://doi.org/10.15407/hftp12.04.314
Анотація
Пірогенний кремнезем (ПК) знайшов широке застосування в промисловості завдяки різноманітним властивостям. За рахунок специфічності виробничого процесу він складається з дрібнодисперсних частинок і має розвинену питому поверхню, вкриту реакційно здатними силанольними групами, які доступні для реакцій хімічного прищеплення. Сферична форма частинок діоксиду кремнію та відсутність пористості забезпечують об’ємне заповнення простору структурою. Ці характеристики дозволяють використання пірогенних кремнеземів як носіїв з розвиненою поверхнею для каталізаторів, наночасток металів, органічних компонентів тощо. В даний час велика увага приділяється прищепленню на поверхні для поліпшення носіїв на основі діоксиду кремнію. Більшість реакцій в цьому напрямку проводиться в розчинах, що включає великі об’єми коштовних і токсичних розчинників, тоді як властивості кремнезему, що заповнює простір, сприяють реакціям в умовах псевдозрідженого шару.
У даному досліджені пірогенний діоксид кремнію (А-300) був об’єктом гідридсилілювання триетоксисиланом (ТЕС) в умовах псевдозрідженого шару. У запропонованому авторами синтезі не було застосовано або було витрачено незначну кількість (1.00 мас. % від кількості, що використовується в типовому методі модифікування) розчинника, лише для розчинення модифікатора та каталізу прищеплення силану. Масове співвідношення кремнезем/ТЕС підтримували постійним, інші умови, наприклад, наявність розчинника/каталізатора, попередня обробка поверхні, додаткова обробка водою та режим нагрівання в киплячому шарі, варіювали. Аналіз ІЧ спектрів виявив взаємодію між етоксильними групами молекул ТЕС та силанольними групами поверхні, а також продемонстрував вплив умов модифікування на склад гідридсилільного покриття.
Результати ІЧ спектроскопічних досліджень підтвердили наявність на поверхні модифікованого кремнезему прищеплених кремнійгідридних груп, а також етоксильних та/або силанольних груп – як вихідних, так і утворених в результаті гідролізу етокси-груп. Титриметричний та спектрофотометричний аналіз показав, що в залежності від умов синтезу концентрація прищеплених SiH груп в усіх випадках модифікування у псевдозрідженому шарі коливалась у межах приблизно 0.28–0.55 ммоль/г. Обговорено також важливі аспекти запропонованого методу модифікування у псевдозрідженому шарі, а саме – наявність розчинника та/або гідролізуючого агента, режим нагрівання та вплив попередньої обробки зразка діоксиду кремнію.
Ключові слова
Повний текст:
Посилання
1 . Barthel H., Rösch L., Weis J. Fumed Silica - Production, Properties, and Applications. In: Organosilicon Chemistry II. (Weinheim :VCH Verlagsgesellschaft mbH, 1995).
2. Chuiko A.A. Medicinal chemistry and clinical application of silicon dioxide. (Kyiv: Naukova Dumka, 2003). [in Russian].
3. Pratsinis S.E. Flame aerosol synthesis of ceramic powders. Prog. Energy Combust. Sci. 1998. 24(3): 197. https://doi.org/10.1016/S0360-1285(97)00028-2
4. Korobeinyk A.V., Whitby R.D.L., Mikhalovsky S.V., Inglezakis V.J. In situ production of high purity noble metal nanoparticles on fumed silica and catalytic activity towards 2-nitrophenol reduction. J. Phys. Chem. Solids. 2019. 127: 28. https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2018.12.001
5. Budnyak T.M., Błachnio M., Slabon A., Jaworski A., Tertykh V.A., Deryło-Marczewska A., Marczewski A.W. Chitosan Deposited onto Fumed Silica Surface as Sustainable Hybrid Biosorbent for Acid Orange 8 Dye Capture: Effect of Temperature in Adsorption Equilibrium and Kinetics. J. Phys. Chem. C. 2020. 124(28): 15312. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.0c04205
6. Ivashchenko N.A., Katok K., Tertykh V., Yanishpolskii V., Khainakov S. Silica with grafted silicon hydride groups and its application for preparation of palladium nanoparticles. Int. J. Nanoparticles. 2011. 4(4): 350. https://doi.org/10.1504/IJNP.2011.043497
7. Bolbukh Y.N., Mamunya Y.P., Tertykh V.A. Thermomechanical properties of polymeric composites based on 2-hydroxyethylmethacrylate and fumed silicas. J. Therm. Anal. Calorim.. 2005. 81(1): 15. https://doi.org/10.1007/s10973-005-0738-y
8. Kuzema P.O., Starokadomsky D.L., Tkachenko O.O., Tertykh V.A. Reinforcement of epoxy polymers with hydridesilylated fumed silica. Him. Fiz. Tehnol. Poverhni. 2020. 11(4): 484. https://doi.org/10.15407/hftp11.04.484
9. Bolbukh, Y.M., Kuzema P.O., Tertykh V.A., Gawdzik B. Effect of Surface Hydride, Vinyl, and Methyl Groups on Thermal Stability of Modified Silica-Divinylbenzene-Di(Methacryloyloxymethyl)Naphthalene Composites. Int. J. Polym. Mater. Polym. Biomater. 2007. 56(8): 803. https://doi.org/10.1080/00914030601163464
10. Qian Ch., Sun W., Hung D.L.H., Qiu Ch., Makaremi M., Kumar S.G.H., Wan L., Ghoussoub M., Wood T.E., Xia M., Tountas A.A., Li Y.F., Wang L., Dong Y., Gourevich I., Singh Ch.V., Ozin G.A. Catalytic CO2 reduction by palladium-decorated silicon-hydride nanosheets. Nat. Catal. 2019. 2(1): 46. https://doi.org/10.1038/s41929-018-0199-x
11. Yates J.G., Lettieri P. Fluidized-Bed Scaling. In: Fluidized-Bed Reactors: Processes and Operating Conditions. Particle Technology Series. (Cham: Springer, 2016). https://doi.org/10.1007/978-3-319-39593-7
12. Tertykh V., Yanishpolskii V., Bolbukh Y. Synthesis and characterization of functional chemically modified silica fillers. Macromol. Symp. 2003. 194(1): 141. https://doi.org/10.1002/masy.200390075
13. Swihart M.T., Girshick S.L. Thermochemistry and Kinetics of Silicon Hydride Cluster Formation during Thermal Decomposition of Silane. J. Phys. Chem. B. 1999. 103(1): 64. https://doi.org/10.1021/jp983358e
14. Gates S.M., Kunz R.R., Greenlief C.M. Silicon hydride etch products from the reaction of atomic hydrogen with Si(100). Surf. Sci., 1989. 207(2-3): 364. https://doi.org/10.1016/0039-6028(89)90129-5
15. Bhandarkar U.V. Modelling of silicon hydride clustering in a low-pressure silane plasma. J. Phys. D: Appl. Phys. 2000. 33(21): 2731. https://doi.org/10.1088/0022-3727/33/21/311
16. Staszczuk P., Jaroniec M., Gilpin R.K. Thermoanalytical studies of water films on porous silicas at subambient and elevated temperatures. Thermochim. Acta. 1996. 287(2): 225. https://doi.org/10.1016/S0040-6031(96)03016-X
17. Müller A.C., Serain C. Soluble molybdenum blues - "des Pudels Kern". Acc. Chem. Res. 2000. 33(1): 2. https://doi.org/10.1021/ar9601510
18. Tsigdinos G.A., Chen H.Y., Streusand B.J. Molybdate solutions for catalyst preparation. Stability, adsorption properties, and characterization. Ind. Eng. Chem. Prod. Res. Dev. 1981. 20(4): 619. https://doi.org/10.1021/i300004a007
19. Morrow B.A., McFarlan A.J. Surface vibrational modes of silanol groups on silica. J. Phys. Chem. 1992. 96(3): 1395. https://doi.org/10.1021/j100182a068
DOI: https://doi.org/10.15407/hftp12.04.314
Copyright (©) 2021 P. O. Kuzema, A. V. Korobeinyk, V. A. Tertykh
This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.