Хімія, фізика та технологія поверхні, 2018, 9 (4), 393-403.

Синтез багатошарового азаграфена та оксиду нітриду вуглецю



DOI: https://doi.org/10.15407/hftp09.04.393

M. E. Bondarenko, P. M. Silenko, N. I. Gubareni, O. Yu. Khyzhun, N. Yu. Ostapovskaya, Yu. M. Solonin

Анотація


Графітоподібний нітрид вуглецю (що характеризується як нетоксичний і хімічно високостійкий матеріал) і його наноструктуровані і доповані, зокрема, киснем, похідні, привертають особливу увагу в якості найбільш перспективних матеріалів зеленої енергетики як фотокаталізатори для виробництва водню з поновлюваних, природних джерел (вода, парниковий газ) і відновлення навколишнього середовища шляхом деградації токсичних органічних забруднювачів. Актуальним завданням для розширення сфери застосування g-C3N4 є покращання і оптимізація його каталітичних, електронних і оптичних властивостей, як за допомогою збільшення площі поверхні, так і за рахунок збільшення числа активних центрів нітридвуглецевої площини внаслідок допування графітоподібного нітриду вуглецю. Використання суміші двох різних прекурсорів забезпечує створення гетеропереходів і, як наслідок, покращання фотокаталітичних характеристик g-C3N4. Допований киснем нітрид вуглецю (O-g-C3N4) і водорозчинний оксид нітриду вуглецю (g-C3N4)O одночасно синтезували газофазним методом в особливих реакційних умовах піролізу суміші цианурової кислоти і сечовини. Наноструктурований відновлений нітрид вуглецю (або відновлений багатошаровий азаграфен) отримували за допомогою відновлення гидрохиноном оксиду нітриду вуглецю   (g-C3N4)O. Отримані продукти були досліджені методами інфрачервоної (ІЧ) і рентгенівської фотоелектронної (РФЕ) спектроскопії, хімічного і рентгенофазового (РФА) аналізу, скануючої електронної мікроскопії (СЕМ). Відповідно до результатів РФЕ і ІЧ спектрометрії, хімічні зв’язки між атомами в гетероатомній площині відновленого нітриду вуглецю (ВНУ) відповідають зв'язкам в синтезованому нітриді вуглецю (СНУ). Однак, згідно з результатами РФА, вважаємо, що відновлений нітрид вуглецю (ВНВ) складається з слабкопов’язаних гетероатомних шарів азаграфену, оскільки він має значно більшу (на 0.09 нм) міжплощинну відстань між сусідніми азот-вуглецевими шарами, ніж така між шарами синтезованого нітриду вуглецю (СНВ). Методом СЕМ встановлено, що піроліз суміші різних прекурсорів (цианурової кислоти і сечовини) дає продукт з меншими кристалічними доменами (що може поліпшити фотокаталітичні характеристики), ніж піроліз одного прекурсора (сечовини).


Ключові слова


азаграфен; оксид нітриду вуглецю; цианурова кислота; сечовина; піроліз; фотокаталізатор

Повний текст:

PDF (English)

Посилання


1. Franklin E.C. The ammono carbonic acids. J. Am. Chem. Soc. 1922. 44(3): 486. https://doi.org/10.1021/ja01424a007

2. Kumar S., Karthikeyan S., Lee A.F. g-C3N4-based nanomaterials for visible light-driven photocatalysis. Catalysts. 2018. 8(2): 74. https://doi.org/10.3390/catal8020074

3. Wang A., Wang C., Fu L., Wong-Ng W., Lan Y. Recent advances of graphitic carbon nitride-based structures and applications in catalyst, sensing, imaging, and LEDs. Nano-Micro Lett. 2017. 9: 1. https://doi.org/10.1007/s40820-017-0148-2

4. Ong W.J. 2D/2D graphitic carbon nitride (g-C3N4) heterojunction nanocomposites for photocatalysis: why does face-to-face interface matter? Front. Mater. 2017. 4: 1. https://doi.org/10.3389/fmats.2017.00011

5. Wen J., Xie J., Chen X., Li X. A review on g-C3N4-based photocatalysts. Appl. Surf. Sci. 2017. 391: 72. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2016.07.030

6. Wang X., Maeda K., Thomas A., Takanabe K., Xin G., Carlsson J.M., Domen K., Antonietti M. A metal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production from water under visible light. Nat. Mater. 2009. 8: 76. https://doi.org/10.1038/nmat2317

7. Martha S., Nashima A., Parida K.M. Facile synthesis of highly active g-C3N4 for efficient hydrogen production under visible light. J. Mater. Chem. A. 2013. 1: 7816. https://doi.org/10.1039/c3ta10851a

8. Liu J., Wang H., Antonietti M. Graphitic carbon nitride «reloaded»: emerging applications beyond (photo) catalysis. Chem. Soc. Rev. 2016. 45: 2308. https://doi.org/10.1039/C5CS00767D

9. Xiong M., Rong Q., Meng H., Zhang X. Two-dimensional graphitic carbon nitride nanosheets for biosensing applications. Biosens. Bioelectron. 2017. 89: 212. https://doi.org/10.1016/j.bios.2016.03.043

10. Zhang Y., Pan Q., Chai G., Liang M., Dong G., Zhang Q., Qiu J. Synthesis and luminescence mechanism of multicolor-emitting g-C3N4 nanopowders by low temperature thermal condensation of melamine. Sci. Rep. 2013. 3: 1943. https://doi.org/10.1038/srep01943

11. Kharlamov O., Bondarenko M., Kharlamova G., Silenko P., Khyzhun O., Gubareni N. Carbon Nitride Oxide (g-C3N4)O and Heteroatomic N-graphene (Azagraphene) as Perspective New Materials in CBRN defense. In: Nanostructured Materials for the Detection of CBRN, NATO Science for Peace and Security Series A: Chemistry and Biolog. (J. Bonca, S. Kruchinin Eds., Springer, Dordrecht, Chapter V. 20. 2018. P. 279).

12. Kharlamova G., Kharlamov O., Bondarenko M., Silenko P., Khyzhun O., Gubareni N. Toxicology of Heterocarbon and Application of Nanoheterocarbon Materials for CBRN Defense. In: Nanostructured Materials for the Detection of CBRN. NATO Science for Peace and Security Series A: Chemistry and Biology. (Bonca J., Kruchinin S. Eds. Springer, Dordrecht, Chapter V. 19. 2018. P. 245). https://doi.org/10.1007/978-94-024-1304-5_19

13. Kharlamova G., Kharlamov O., Bondarenko M., Khyzhun O. Hetero-carbon nanostructures as the effective Sensors in Security Systems. In: Nanomaterials for Security, NATO Science for Peace and Security Series A: Chemistry and Biology. (J. Bonca and S. Kruchinin, Eds. Dordrecht: Springer Science+Business Media, V. 19. 2016. P. 239). https://doi.org/10.1007/978-94-017-7593-9_19

14. Kharlamov O., Bondarenko M., Kharlamova G. O-Doped Carbon Nitride (O-g-C3N) With High Oxygen Content (11.1 mass %) Synthesized by Pyrolysis of Pyridine. In: Nanotechnology to Aid Chemical and Biological Defense, NATO Science for Peace and Security Series A: Chemistry and Biology. (T.A. Camesano Ed. Dordrecht: Springer Science+Business Media, V. 9. 2015. P. 129).

15. Zhang S., Li J., Zeng M., Zeng M., Zhao G., Xu J., Hu W., Wang X. In situ synthesis of magnetic graphitic carbon nitride photocatalyst and its synergistic catalytic performance. ACS Appl. Mater. Interfaces. 2013. 5: 12735. https://doi.org/10.1021/am404123z

16. Yuan B., Chu Z., Li G., Jiang Z., Hu T., Wang Q., Wang C. Ribbon-like graphitic carbon nitride (g-C3N4): green synthesis, self-assembly and unique optical properties. J. Mater. Chem. C. 2014. 2: 8212. https://doi.org/10.1039/C4TC01421A

17. Zhang X., Xie X., Wang H., Zhang J., Pan B., Xie Y. Enhanced photoresponsive ultrathin graphitic-phase C3N4 nanosheets for bioimaging. J. Am. Chem. Soc. 2013. 135: 18. https://doi.org/10.1021/ja308249k

18. Li J., Shen B., Hong Z. A facile approach to synthesize novel oxygen-doped g-C3N4 with superior visible-light photoreactivity. Chem. Commun. 2012. 48: 12017. https://doi.org/10.1039/c2cc35862j

19. Ming L., Yue H., Xua L., Chen F. Hydrothermal synthesis of oxidized g-C3N4 and its regulation of photocatalytic activity. J. Mater. Chem. A. 2014. 2: 19145. https://doi.org/10.1039/C4TA04041D

20. Wang C., Fan H., Ren X., Ma J., Fang J.,Wang W. Hydrothermally induced oxygen doping of graphitic carbon nitride with a highly ordered architecture and enhanced photocatalytic activity. Chem. Sus. Chem. 2018. 11(4): 700. https://doi.org/10.1002/cssc.201702278

21. Jiang L.B., Yuan X.Z., Pan Y., Liang J., Zeng G.M., Wu Z.B., Wang H. Doping of graphitic carbon nitride for photocatalysis: A review. Appl. Catal. B. 2017. 217: 388. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.06.003

22. You R., Chen L., Zhang Y. Research progress on improving the photocatalysis of graphite-C3N4 via O, S and P doping. J. Adv. Phys. Chem. 2017. 6(2): 84. https://doi.org/10.12677/JAPC.2017.62011

23. Qiu P.X., Xu C.M., Chen H., Fang J., Xin W., Ruifeng L., Xirui Z. One step synthesis of oxygen doped porous graphitic carbon nitride with remarkable improvement of photo-oxidation activity: Role of oxygen on visible light photocatalytic activity. Appl. Catal. B. 2017. 206: 319. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.01.058

24. Liu X., Ji H., Wang J., Xiao J., Yuan H., Xiao D. Ozone treatment of graphitic carbon nitride with enhanced photocatalytic activity under visible light irradiation. J. Colloid Interface Sci. 2017. 505: 919. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2017.06.082

25. Qu X., Hu S., Bai J., Li P., Lu G., Kang X. A facile approach to synthesize oxygen doped g-C3N4 with enhanced visible light activity under anoxic conditions via oxygen-plasma treatment. New J. Chem. 2018. 42: 4998. https://doi.org/10.1039/C7NJ04760F

26. Kharlamov A., Bondarenko M., Kharlamova G. Method for the synthesis of water-soluble oxide of graphite-like carbon nitride. Diamond Relat. Mater. 2016. 61: 46. https://doi.org/10.1016/j.diamond.2015.11.006

27. Kharlamov A., Bondarenko M., Kharlamova G., Gubareni N. Features of the synthesis of carbon nitride oxide (g-C3N4)O at urea pyrolysis. Diamond Relat. Mater. 2016. 66: 16. https://doi.org/10.1016/j.diamond.2016.03.012

28. Dziubek K., Citroni M., Fanetti S., Cairns A.B., Bini R. Synthesis of high-quality crystalline carbon nitride oxide by selectively driving the high-temperature instability of urea with pressure. J. Phys. Chem. C. 2017. 121: 19872. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.7b06751

29. Kharlamov A., Bondarenko M., Kharlamova G., Fomenko V. Synthesis of reduced carbon nitride at the reduction by hydroquinone of water-soluble carbon nitride oxide (g-C3N4)O. J. Solid State Chem. 2016. 241: 115. https://doi.org/10.1016/j.jssc.2016.06.003

30. Kharlamov A.I., Bondarenko M.E., Kirillova N.V. New method for synthesis of fullerenes and fullerene hydrides from benzene. Russ. J. Appl. Chem. 2012. 85(2): 233. https://doi.org/10.1134/S1070427212020127

31. Dong F., Zhao Z., Xiong T., Ni Z., Zhang W., Sun Y., Ho W.K. In situ construction of g-C3N4/g-C3N4 metal-free heterojunction for enhanced visible-light photocatalysis. ACS Appl. Mater. Interfaces. 2013. 5(21): 11392. https://doi.org/10.1021/am403653a

32. Fu J., Zhu B., Jiang C., Cheng B., You W., Yu J. Hierarchical porous o-doped g-C3N4 with enhanced photocatalytic CO2 reduction activity. Small. 2017. 13(15): 1603938. https://doi.org/10.1002/smll.201603938

33. Liu S., Li D., Sun H., Ang H.M., Tade M.O.,Wang S. Oxygen functional groups in graphitic carbon nitride for enhanced photocatalysis. J. Colloid Interface Sci. 2016. 468: 176. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2016.01.051




DOI: https://doi.org/10.15407/hftp09.04.393

Copyright (©) 2018 M. E. Bondarenko, P. M. Silenko, N. I. Gubareni, O. Yu. Khyzhun, N. Yu. Ostapovskaya, Yu. M. Solonin