Хімія, фізика та технологія поверхні, 2013, 4 (1), 3-13.

Квантовохімічне дослідження термодинамічних та кінетичних характеристик взаємодії гідроксильного радикала з графітоподібними площинами



K. V. Voitko, E. M. Demianenko, O. M. Bakalinska, Yu. O. Tarasenko, V. S. Kuts, M. T. Kartel

Анотація


Досліджено каталітичну реакцію розкладання розчинів Н2О2 зразками активного вугілля та його модифікованими формами при різних рН середовища. Проведено порівняльний аналіз одержаних експериментальних даних з результатами квантовохімічних розрахунків електронних характеристик модельних нанокластерів та енергетичних параметрів реакції. Встановлено, що найнижче розраховане значення енергії активації (~1.3 кДж/моль) відповідає найвищому значенню константи швидкості реакції і властиве азотовмісним вуглецевим матеріалам. Розраховані значення енергії хемосорбції корелюють з результатами досліджень стабільності каталітичної активності вуглецевих матеріалів у часі. З використанням запропонованої розрахункової моделі встановлено, що каталітична активність вуглецевих матеріалів визначається їхньою електронодонорною здатністю.

Повний текст:

PDF

Посилання


Chingombe, P., Saha, B., Wakeman, R.J. Carbon. 2005. 43. 3132. .doi 10.1016/j.carbon.2005.06.021.

Oliveira, L.C.A., Silva, C.N., Yoshida, M.I., Lago, R.M. Carbon. 2004. 42. 2279. doi 10.1016/j.carbon.2004.05.003.

Mikhalovsky, S.V., Strelko, V.V., Butylin, Yu.P. Theoretical and Experimental Chemistry. 1989. 25(3). 341. doi 10.1007/BF01299018.

Sun Y., Takaoka M., Takeda N.,  Matsumoto T., Oshita К. Chemosphere. 2006. 65. 183. doi 10.1016/j.chemosphere.2006.03.009.

Muradov N. Catal. Commun. 2002. 2. 89. doi 10.1016/S1566-7367(01)00013-9.

Кинле Х., Бадер Э. Активные угли и их промышленное применение. – Ленинград: Химия, 1984. – 216 с.

Стрелко В.В. Механизм влияния гетероатомов на химию активных углей // Селективная сорбция и катализ на активных углях и неорганических ионитах. – Киев: Наукова думка, 2008. – С. 5–44.

Щербицкий А.Б., Картель Н.Т., Михаловский С.В. и др. Исследование закономерностей разложения перекиси водорода углеродными гемосорбентами СКН // Адсорбция и адсорбенты. – 1983. – № 11. – С. 80–84.

Кублановский В.С., Обловатная С.Я. Каталитическая активность синтетических азотсодержащих углей в реакции разложения пероксида водорода // Укр. хим. журнал. – 2000. – Т. 66, № 1. – С. 18–20.

Strelko V.V., Kuts V.S., Thrower P.A. Carbon. 2000. 38. 1499.

Куць В.С., Клименко В.Е., Стрелко В.В. Кластерные модели активного угля // Селективная сорбция и катализ на активных углях и неорганических ионитах. – Киев: Наукова думка, 2008. – С. 45–64.

Тарковская И.А., Ставицкая С.С., Стрелко В.В. Каталитические свойства азотсодержащих углей // Укр. хим. журнал. – 1983. – Т. 49, № 1. – С. 16–20.

Куць В.С., Копыл С.А., Тарасенко Ю.А. Кластерные модели поверхности окисленного угля и их электрохимические характеристики // Химия, физика и технология поверхности. – 2008. – Вып. 14. – С. 156–175.

Куць В.С., Герасимюк И.П., Тарасенко Ю.А. Кинетиченское и квантовохи-мическое исследование реакции разложения Н2О2 на кластерах Cn, Pdm, Pdm/Cn // Химия, физика и технология поверхности. – 2008. – Вып. 15. – С. 26–36.

Strelko V.V., Kartel N.T., Duchno I.N. Kuts V.S., Clarkson R.B., Odintsov B.M. Surf. Sci. 2004. 548(1–3). 281. doi 10.1016/j.susc.2003.11.012.

Radovic L.R. Chemistry and Physics of Carbon.  New York: Marsel Dekker, 2001.

Боресков Г.К. Гетерогенный катализ. – Москва: Наука, 1988. – 304 с.

Sugano M., Ikemizu R., Mashimo K. Fuel Proc. Tech. 2002. 77–78. 67. doi 10.1016/S0378-3820(02)00066-8.

Balbuena P.B., Calvo S.R., Lamas E.J., Salazar P.F., Seminario J.M. J. Phys. Chem. B. 2006. 110. 17452. doi:10.1021/jp063027z.

Khalil L.B., Girgis B.S., Tawfik T.A. J. Chem. Tech. Biotech. 2001. 76. 1132. doi: 10.1002/jctb.481.

Шамб У., Саттерфилд С., Вентворс Р. Перекись водорода / пер. с англ. – Москва: Изд. иностр. литературы, 1958. – 578 с.

Тарковская И.А. Окисленный уголь. – Киев: Наукова думка, 1981. – 200 с.

Климова В.А. Основные микрометоды анализа органических соединений. – Москва: Химия, 1967. – 208 с.

Алексеев В.Н. Количественный анализ. – Москва: Химия, 1972. – 504 с.

Бабко А.К., Пятницкий И.В. Количественный анализ. – Москва: Высш. школа, 1968. – 496 с.

Becke A.D. J. Chem. Phys.  1993. 98. 5648. doi 10.1063/1.464913.

Lee C., Yang W., Parr R.G. Phys. Rev. B.  1988. 37. 785. doi: 10.1103/PhysRevB.37.785

Schmidt W., Baldrige K.K., Boatz J.A. et al. J. Comp. Chem. 1993. 14. 1347. doi 10.1002/jcc.540141112.

Хурсан С.Л. Квантовая механика и квантовая химия. Конспекты лекций. – Уфа: ЧП Раянов, 2005. – 164 с.

Jensen F. Introduction to computational chemistry. New York: Wiley, 2006.

Минкин В.И., Симкин Б.Я., Миняев Р.М. Квантовая химия органических соединений. Механизмы реакций. – Москва: Химия, 1986. – 248 с.

Бучаченко А.Л., Вассерман А.М. Стабильные радикалы – Москва: Химия, 1973. – 408 с.




Copyright (©) 2013 K. V. Voitko, E. M. Demianenko, O. M. Bakalinska, Yu. O. Tarasenko, V. S. Kuts, M. T. Kartel

Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.